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基于材料物性参数时变特性的复合材料层合板固化残余应变应力数值模拟

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2017年第5期 玻璃钢/复合材料 41 基于材料物性参数时变特性的复合材料层合板固化残余应变应力数值模拟 贺继林,蒙元明,王 特,王小飞 (中南大学机电工程学院,长沙410083) 摘要:热固性树脂基复合材料层合板成型过程形成的残余应力是影响材料质量的重要因素。针对复合材料固化过程建 立了基于复合材料物性参数时变特性的复合材料固化过程的三维多场耦合计算模型。该模型包含经典的热-化学模型、树脂 固化动力学模型、残余应力模型;在此基础上将材料物性参数时变特性引入多场耦合计算模型中,模型计算结果通过与文献中 实验结果比较.验证所建立的固化模型的可靠性;在此基础上,对AS4/3501.6复合材料层合板的固化残余应变应力进行数值 模拟,研究了固化过程中残余应变/应力的变化规律,分析工艺参数对应力应变的影响。通过与光纤光栅应变试验比较,验证 其正确性。研究结果表明:模型可以很好地仿真复合材料固化过程;温度、树脂体积分数、铺层角度对层合板应力/应变都有较 为显著的影响。为正相关关系,其中树脂的体积分数影响最为显著。 关键词:复合材料;残余应变/应力;多场耦合;物性参数;光纤光栅实验 中图分类号:TB332 文献标识码:A 文章编号:1003—0999(2017)05—0041-07 高性能树脂基复合材料具有优良力学性能、生 产周期短、可二次加工等特点,被广泛应用于航天航 空领域[1]。热固性复合材料实际成型过程中内部会 产生残余应力,进而影响结构件的精度和性能,因此 的.也有部分学者在建立数值模型时考虑了材料物 性参数的变化。Abdelal等[9]考虑树脂和纤维的热 力学参数随温度变化的数值模型。在忽略树脂流动 的情况下对L型复合材料制件内部温度场进行了研 究。张纪奎等『1们建立了厚截面复合材料固化压实 过程的三维有限元模型.研究了固化过程中树脂体 积含量、粘性等参数的变化。元振毅等I11]建立了基 于材料性能时变特性的复合材料固化过程的二维多 场耦合计算模型,研究了纤维体积分数变化和物性 参数变化对固化过程中温度、固化度等参量的影响。 在本文中,研究的制件不在厚截面尺度范围,因此在 研究复合材料固化残余应力/应变的发展与空间分 布规律是一项必要的研究。 国内外研究复合材料固化残余应变/应力的文 献较多。Hah[2]利用弹性理论,假设固化冷却前材 料一直处于自由应力状态,计算了复合材料层合板 结构的残余应力。Bogetti等[3]对厚板复合材料的固 化过程进行了研究,发现固化过程中树脂的化学收 缩对残余应力有显著的影响。Wang等l4]利用线性 粘弹性理论研究了不对称编织复合材料的残余应力 与不同固化工艺温度和时间历程下的残余应力,发 不考虑树脂流动的情况下建立基于材料物性参数的 时变特性的三维固化数值模型,通过与前人的固化 试验数据比较,验证固化模型的准确性,在此基础上 现残余应力随着固化度的增加而增加。胡照会等[5] 利用商用有限元软件对带有铝板的复合材料层合板 研究材料的固化残余应变和残余应力的变化规律, 通过试验验证该数值模拟的准确性。最后在该模型 上数值模拟分析几个重要工艺参数对应变/应力的 影响 固化全过程残余应变/应力进行了数值计算。岳广 全等[6]通过光纤光栅的方法研究了考虑模具影响的 构件沿厚度方向和面内的固化残余应力发展过程。 贺继林、王特等[7.8]通过因次分析的方法研究了固 化度场非均匀性,提出了构建曲面坐标系的新方法, 1固化理论模型 1.1热.化学模型 树脂基复合材料固化过程中从外界吸收热量。 同时在反应过程中放出热量,是一个具有非线性的 并运用该方法计算了某型飞机机翼上蒙皮的内应力 分布情况。 在过往固化过程的研究中.早期学者认为固化 内热源热传导,满足傅里叶热传导定律 ,“],表示 如下: 过程中复合材料物性参数为定值,这是不符合实际 收稿日期:2016—11—30 基金项目:国家“973”项目(2014CB046500) 作者简介:贺继林(1975.),男,博士,副教授,博士生导师,研究方向为高性能复合材料制备,8m07@163.eom。 晦 激 42 基于材料物性参数时变特性的复合材料层合板固化残余应变应力数值模拟 2017年5月 p 警=去( )+p , =- 3 ㈩ 2 固化过程材料物性参数时变特性 树脂基复合材料固化过程为一个从液态到固态 式中:p、c 和 分别为复合材料的密度、比热和热 传导系数,最后一项为固化反应热项; 。为固化反 应完成时该体系树脂放出的总热量;T为绝对温度; 为树脂的固化度;a 、at为固化反应速率、表征反 应放热的速度。边界条件: 的转变过程,伴随着固化反应的进行,其物性参数会 逐渐发生变化。 2.1树脂模量 树脂杨氏模量变化可表达如下[3]: E = a<( ̄gel|i} + ( — )=0 (2) 式中: +口 口 。。j(10 式中: 为复合材料表面的温度; 为模具表面温 度; 为环境和模具表面的热对流系数; 为复合 材料表面的等效热传导系数。 1.2 固化动力学模型 选择复合材料AS4/3501.6为研究对象,而环氧 树脂3501—6的固化动力学方程为[4]: 塑:lOt【 -K3(1一 )+ ) ( 一 )(0・47—0[) >0.0.3(3 3) 其中: Ki pI,,一△E、  J江 ,2 (4) 式中:A 为频率因子;△E 为活化能;R为普适气体 常数。 1.3 固化残余应力模型 包含温度和固化度的本构方程为[1 : (£)一Q ( ,T, 一 ) (r) (5) 一 一占嚣( )]dr,iJ,k,z=1,2,3,4 式中: 为应力分量;Q 为材料的刚度矩阵分量; 为松弛时间;占 为总应变;占 te为热化学应变。 树脂的热应变为: 占 = AT (6) 式中: 为树脂的热膨胀系数;△ 为温度差。 纤维的热应变为: , = △ i=1,2,3 (7) 式中0c 为纤维在三个方向上的等效膨胀系数。 树脂的化学收缩应变为: scm= l+AV一1 (8) 式中AV为树脂的体积收缩率。 复合材料的热化学应变是热应变和化学应变的 简单求和: tc“= + “t i=1,2,3 (9) 式中:s 为复合材料各方向的热应变; 为复合材 料各方向的化学应变。 amod: 一 (11)l1) 1一口gel 其中: 和 分别为树脂未固化和完全固化后的 弹性模量,并且两者数值上满足 =IO00E ̄;agel为 树脂的凝胶点。 2.2热传导系数 复合材料垂直于纤维方向和平行于纤维方向的 热传导系数分别为 13,14]: B:2f 一11,  (12) = +辟 (13) 一2 ,+吉c 一 4 /l一—B2—Vf(14) 一・ ) 1+ 式中: 和 分别为复合材料沿纤维方向和垂直 纤维方向的热传导系数;群和群分别为纤维增强 材料沿垂直纤维方向和沿平行纤维方向的热传导系 数。本文中假设该热转导系数相同,可表示为温度的 函数[ : =O.742+9.02×lO一 (15) 为树脂的热传导系数,其随温度和固化度变化 如下[引: K =0.0418[3.85+(0.035T一0.41)a] (16) 2.3复合材料密度 复合材料密度可用混合率公式计算[1¨: P= pr+(1一vf)p, (17) 式中vf、p,、p,分别为纤维体积分数、纤维密度、树 脂的密度。树脂密度随固化度变化如下[8]: pm 1:l o1.272 ・o9 + ・232 ≤o>0.45 ・45 (L 18) 2017年第5期 玻璃钢/复合材料 43 2.4热膨胀系数和比热容 复合材料比热容由混合率计算[11]: pmVmCm+pfVfCf c,’=一:—— (19)I I J P 式中c 和c,分别为树脂和增强纤维的比热容。树 脂比热容表示为[8]: C =4.184(0.468+5.975×10一 T一0.141a) (20) 碳纤维比热容可表示为: =1.390+4.50×10一 T (21) 树脂在固化过程中会经历粘流态、橡胶态和玻 璃态三个状态,树脂处在这三个状态时,其热膨胀系 数可由如下函数表示: f0 l,口<0鲥,T≥ (口) am {。mr,n≥。gel,T≥ (口) (22) ,T< (0) 式中口fm、口rm、0 分别为树脂在粘流态、橡胶态和玻璃 态的热膨胀系数。其中树脂处于粘流态时,口 很 小,可以认为其大小为0。 由于纤维的加入,复合材料的热膨胀系数是各 向异性的。单向复合材料沿纤维方向和垂直于纤维 方向的等效热膨胀系数分别为: 凸l 毒 ) a2=口3=(a 十Vl2fal,) +(am+tJm口m)(1一 )一 [vwVf [ 喾 ] (24) 式中:口 ,和0 ,分别为平行于纤维方向和垂直于纤维 方向的纤维热膨胀系数;E。,为纤维l方向的弹性模 it;v, 为纤维12平面的泊松比; 为树脂的泊松 比; 为树脂的体积分数。 3 固化过程的数值模拟和验证 3.1 固化度模拟验证 采用商用有限元软件COMSOL对模型进行计 算。验证算例材料为AS4/3501.6 1..5]。层合板尺寸为 152.4 mmX152.4 mm ̄25.4 mm.材料固化动力学参 数与力学性能来自文献[8]。温度工艺与文献[15] 一致,均设116℃保温1 h,177 oC保温2 h。其热边 界条件为:模型上下表面加热,温度与热压罐内部温 度一致,其他表面绝热处理。最终选取结构几何中 心的固化度与文献[15]的试验结果进行对比验证, 其中心点固化度变化曲线如图1所示。可以看出模 型计算结果与试验结果基本一致,从而验证了该模 型仿真固化过程的可靠性。 匦 时间/10 S 图1结构中心固化度随时间变化曲线 Fig.1 Chan ̄ng curves of curing degree at center points of structures venus time 3.2复合材料固化全过程应变应力变化数 值模拟 在固化度模型正确的基础上加入热变形模块模 拟计算应力的变化规律,固化工艺温度如图2(a)所 示,层合板尺寸为200 mmx200 mmX2.4 mm。模型 数值模拟得到的复合材料层合板中心点剪切模量与 杨氏模量随时间变化曲线如图2(b)所示。可以看 出模量变化经历了三个阶段:未固化时.树脂处于粘 流态,模量很小,几乎可以忽略不计;当温度达到固 化温度时,模量随固化时间的增加而增加;当固化完 成后。模量基本稳定不变。由于纤维的轴向剪切模 量比径向剪切模量要大,因此在12方向的剪切模量 G。 比23方向的剪切模量G 要大。复合材料在沿 着纤维方向上的弹性模量E 在固化早期就具有很 高的值,随着固化反应的进行,该方向的模量虽有所 增加,但是变化过程不是太大。而在垂直于纤维方 向上,由于受树脂模量的影响较大,因此弹性模量 E,变化要比沿纤维方向上的模量变化大。 删 室 j翻i 尽 番 (a)固化温度与复合材料中心点剪切模量 (a)Curing tempemtu ̄and she modulus of composite 44 基于材料物性参数时变特性的复合材料层合板固化残余应变应力数值模拟 2017年5月 妻 蠊 咖{ j翻i !翟i 戗 匠 匠 钕 播 (b)复合材料中心点杨氏模量 (b)Elastic modulus of composite 图2固化温度与中心点模量变化曲线图 Fig.2 Changing curves of curing temperature and modulus at center point of composite versus time 层合板中心点应变应力变化如图3所示。在0 ~5000 S范围内,树脂未固化,此时应变应力几乎为 零;5000~12000 s内,树脂收缩起主导作用,体现为 收缩应变;12000 S到降温结束阶段,固化已完成,此 时模量变化基本稳定在某一个定值,该阶段主要体 现为热应变,应变应力与时间也成近似线性关系。 从图3中可看出固化完成后的降温阶段是残余应力 的主要来源。 宝 塞 倒 趟 加 2 叭 图3层合板中心点应变应力变化曲线图 Fig.3 Changing curves of strain and stress of composite laminates center point versus time 3.3光纤光栅实验验证 为了验证本文应力应变仿真的可靠性。进行了 复合材料构件内部应变试验。 3.3.1试验材料与设备仪器 试验选用和仿真模型材料相同体系的碳纤维/ 环氧树脂预浸料,其牌号为T300/YPH一120.16。模 具采用铝制平板件作为下支撑,上表面为自由约束。 铝制平板件长宽和模型长宽尺寸一致。厚度为3 mm。试验采用和仿真模型中相同的热压罐固化工 艺,采用大连樱田机械制造有限公司制造的试验用 热压罐,型号为YT一14一o3。试验中构件内部的应变 采用光纤传感器采集,其参数如表1所示。热电偶 采用直接埋人测量的铜镍热电偶丝,其量程为一40 260℃。精度为1 qC。 表1光纤光栅参数表 Table 1 Properties for pre.preg 参数 数值 中心波长/mm 栅区长度/mm 3 db宽带/mm 边模抑制 ̄t/db 反射率/% 采用英华达无纸记录仪记录复合材料构件内部 的温度值,采用ZenOptics960光纤光栅传感器解调 仪来产生和解调光波信号,采用上位机使用电脑对 光波信号进行监控和记录。 3.3.2试件制备 为了减小传感器的体积对材料构件固化的影 响,被测构件采用较多的铺层,具体铺层为[0柏/ 9O柏],平板件长宽与有限元模型一致,传感器铺设 位置均设在构件中心,分别记为A、 点。其中A点 位于第4O层处,B点位于第20层处,为较靠顶层 一侧。 3.3.3试件固化工艺 试件固化的保温温度选取为423 K,保温时间 为50 min,热压罐升温速度为2 K/min,降温速度为 0.46 K/min。升温时开始加压,升压速度为0.05 MPa/min,加压至0.5 MPa,保压持续到保温阶段 结束。 3.3.4试验结果与分析 复合材料构件固化工艺温度和构件内部 、 两点的测量温度与光纤所测得的 、B点波长变化 如图4所示,其中 和 分别为A点和B点的波 长, 、 和 分别为A点温度、曰点温度和固化工 艺温度。在0~5000 s范围内,温度上升,光纤受温 度的影响导致光波波长增加,而B点温度略高于A 点温度.这是由于厚度影响热量的传递导致;在 5000~12000 s范围内,工艺温度保持不变,但由于 树脂的固化收缩导致波长变化。当固化完成即大约 12000 s后.温度下降,此时波长的变化主要由构件 内部温度变化引起。 2017年第5期 玻璃钢/复合材料 45 晕晤 枷伽伽娜姗 姗瑚 图4实验固化工艺温度与测试点温度与 波长的变化曲线图 Fig.4 Changing curves of experiment S curing temperature and test points temperature and wavelength versus time 光栅周期的偏移量与复合材料构件内部的应变 目哪/半鲻 和温度存在的关系可用式(25)表示[6]: △/t=K8A6+Kr△ (25) 式中 、 分别为测量的应变灵敏度系数和温度灵 敏度系数。 通过式(25)可计算出A点和B点的应变,其变 化曲线如图5所示。从图5中可以看出:12段,树 脂处于粘态,故两点应变可忽略不计;23段由于树 脂的固化收缩以及模具的影响,A点和 点应变增 大。其中A点比B点应变要大,其原因为A点较B 点更加远离构件表面,其固化均匀性较差,另一个原 因为受模具的影响也较为严重[7 ;34段,应变的变 化主要来自温度的变化,此时材料的物性参数基本 稳定,因此A点和 点的应变变化接近线性变化。 对比图3,可见实验中得出应变的变化规律和 仿真计算得到的变化规律基本相同,数量级相同,可 以证明本文应变/应力数值模拟模型的正确性。实 验得到应变较模型计算得到的应变存在误差,主要 原因可能为用材的差异。主要差异有材料树脂体积 分数不能完全相同,另外碳纤维AS4模量比T300较 大,由模量混合法则知模型采用的材料模量较实验 用材大;由于用材不一,固化反应放热量也不相同。 另外模型中考虑的因素有限。在模型中并没有考虑 模具与外部压力的作用,当树脂进人橡胶态后,材料 和模具之间的作用增大,形成应力梯度.另外模型中 没有考虑材料的粘弹性特性。 2 .1争( 遥 图5 A、B测试点实验应变曲线变化图 Fig.5 Changing curves of curing strain for A point and B point 4层合板固化过程中各参数对应变/应力的 影响 材料的热力学参数和固化工艺参数等都会影响 材料的应变和应力,如树脂的体积含量、固化温度等 都会影响材料的固化均匀性[7],进而影响应力/应 变。在文中通过数值模拟计算分析研究了树脂基体 体积含量温度、厚度和铺层四个主要参数对层合板 内部应力/应变的影响。 4.1树脂体积分数的影响 图6为层合板中心点在不同体积分数情况下的 固化过程的应力应变计算结果比较。从图6可知, 树脂体积分数的变化对应力/应变有着显著的影响。 在固化过程中,树脂体积分数越大的预浸料,其固化 应力/应变越大.主要原因为固化阶段树脂收缩起主 导作用,导致该阶段应力出现差异。 b 室 R 趔 图6不同树脂体积分数的复合材料层合板 中心点的应力应变计算结果比较 Fig.6 Comparison of center strain—stress calculated of composite laminate using different resin vovlume fraction 2017年第5期 Materilas,1992,26(6):883・899. 玻璃钢/复合材料 47 [11]元振毅,王永军,张跃,等.基于材料性能时变特性的复合材 料固化过程多场耦合数值模拟[J].复合材料学报,2015,32 (1):167・175. [5]胡照会,王荣国,赫晓东,等.复合材料层板固化全过程残余应 变/应力的数值模拟[J].航空材料学报,2008,28(2):55-59. [6]岳广全,张嘉振,张博明.模具对复合材料构件固化变形的影响 分析[J].复合材料学报,2013,30(4):206—210. [12]Svanverg J M,Holmberg J A.Prediction of shape distortions Part I. FE-implementation of a path dependent constitutive model[J]. Composites Part A Applied Science&Manufacturing,2004,35 [7]贺继林,王特,潘若阳,等.基于因次分析方法的树脂基复合材 料等温固化均匀性分析[J].复合材料学报,2016,33(1): 71.76. (6):7l1-721. [13]Tavman I H,Akinci H.Transverse thermal conductivity offiber re・ inforced polymer composites[J].International Communications in Heat&Mass Transfer,2000,27(2):253-261. [8]马云荣,贺继林,李栋,等.树脂基复合材料曲面结构件固化变 形数值模拟[J].复合材料学报,2015,32(3):874-880. [9]AMelal G F,Robotha A,Cantwe]]W.Autoclave cure simulation of composite structures applying implicit and explicit FE techniques [14]Scott E P,Beck J V.Estimation of Thermal Properties in Epoxy Matrix/Carbon Fiber Composite Materials[J].Journal of Composite Materials,1992,26(1):132・l49. 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NUMElUCAL SIMULATIoN oF CUR G RESⅡ)UAL STRESS AND STRAIN oF Co IPOSITE LAMINATES WⅡ’H TⅡ皿.DEPENDENT PHYSICAL PARA IETERS oF MATER LS 。HE Ji-lin,MENG Yuan—ming,WANG Te,WANG Xiao—fei (College of Mechanical and Electrical Engineering,Central South University,Changsha 410083,China) Abstract:Residual stress formed during the curing process of thermoset resin composites is an important factor affecting the quality of materi1.A athree—dimensional model based on the time—dependent physical parameters of ma— terials during the curing process of composites was established.It contains thermal・chemical,resin curing kinetic model,and the residual stress mode1.On the basis,the time-dependent properties of materil peraformances during he curting process were introduced into multi—ifeld coupled calculation mode1.According to the comparison with ex・ periment data in reference,the reliability of the model was veriifed.Then,the curing residual stress and strain of composite laminates were numerically simulated,the change rule of the curing residual stress and strain of composite laminates was studied,and the effect of process parameters on the stress and strain was analyzed.Through the com- parison with the strain of pre・preg test,the correctness was verified.And the results show that the model can simu— late composite curing process.Temperature,volume fraction of resin,and ply angle have signiifcant impact on lami— nates stress and strain,and the afect of volume fraction of the resin is the most sinigifcant among these factors. Key words:composites;residual strain/stress;multi field coupling;physical property parmetaer;pre-preg 

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